Solução Rápida
Baixe o arquivo CertFlex.exe e instale-o.
Faça o Teste de conexão com WS,
Se estiver dando a mesma mensagem de erro verifique:
- se existe algum agente que está bloqueando a comunicação, procure o administrador da rede/equipamentos e reporte o problema.
Se não estiver retornando a mesma mensagem de erro verifique:
- Se está informando os parâmetros do proxy sem necessidade;
- Se o antivírus ou firewall está bloqueando a comunicação da DLL .
Solução Detalhada
Causa provável:
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01 - Baixe o arquivo zipado CertFlex e salve o arquivo zip constante no link acima, e descompacte-o. 
Clique duas vezes no arquivo CertFlex.exe e será emitido um aviso de informação.
Figura 01 - Informação ao Usuário
02 - O teste é feito na segunda aba "Testa conexão com WS". Escolha o webservice do estado em questão e o ambiente que está emitindo.
Figura 02 - Certificado Digital
03 - Ao clicar em 
, irá pedir o certificado e a senha e trará um retorno no campo "Resultado do Conexão/Assinatura/etc."
04 - É necessário fazer o mesmo teste selecionando a opção 
.
05 - Se ocorrer o mesmo erro da sua aplicação, isto significa que existe algum agente que está bloqueando a comunicação, procure o administrador da rede/equipamentos e reporte o problema.
Se o problema ocorrer somente com a sua aplicação, verifique:
06 - Se não está informando os parâmetros do proxy sem necessidade. Se os parâmetros do proxy forem informados sem necessidade, a DLL tenta utilizar o proxy inexistente e a comunicação fica bloqueada.
07 - Talvez o antivírus ou firewall esteja bloqueando a comunicação da DLL por entender ser suspeita, verifique esta possibilidade.